電化學(xué)還原CO2具有綠色，高效，反應(yīng)條件溫和的優(yōu)點，近年來獲得廣泛關(guān)注。目前，在實驗室表現(xiàn)出優(yōu)秀活性的催化劑已報道眾多，但在高電流密度下仍然很難實現(xiàn)高選擇性、高活性。研究表明，Co、Cu單原子催化劑（SACs）在CO2RR中具有較好的活性，但大電流下活性較差。分析發(fā)現(xiàn)，Co/Cu SACs的熱力學(xué)路徑分別存在一定的局限性。對于Co SACs，中間產(chǎn)物*COOH形成容易，*CO脫附困難；而Cu SACs上恰好相反。因此，設(shè)計Co-Cu雙原子催化劑，有可能取長補短，實現(xiàn)優(yōu)勢互補。

近日，我校化材學(xué)院陳偉教授和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩教授課題組合作在國際頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》發(fā)表題為“Design of Co-Cu Diatomic Site Catalysts for High-efficiency Synergistic CO2 Electroreduction at Industrial-level Current Density”的論文。該工作設(shè)計合成了一種新型CoCu雙原子催化劑，實現(xiàn)了在大電流下將CO2高效電化學(xué)轉(zhuǎn)化為CO。

合成得到的CoCu雙原子催化劑，在H型和流動型電解池中均表現(xiàn)出優(yōu)秀的催化活性。在流動型電解池中，CO選擇性最高可達99.1%。CO部分電流密度最高可達483 mA cm-2。在100 mA cm-2 ~ 500 mA cm-2的寬電流區(qū)間內(nèi)，CO選擇性均在90%以上。經(jīng)過十小時的穩(wěn)定性測試后，CO選擇性仍能保持在95.6%以上。理論計算表明，跟Co/Cu SACs相比，CoCu雙原子催化劑不僅可以促進*COOH的形成，還可以增強*CO的脫附，從而加快反應(yīng)速率，表現(xiàn)出更優(yōu)異的CO2電還原活性。該工作表明，在單原子催化劑中合理引入另一種金屬原子，可以顯著影響其電子結(jié)構(gòu)，進而提高催化活性。本研究為設(shè)計實用、穩(wěn)定、高性能的異核雙原子催化劑提供了一種有效策略。

該論文第一單位為溫州大學(xué)，受到國家自然科學(xué)基、浙江省自然科學(xué)基金等基金項目的資助。

論文信息：

Design of Co-Cu Diatomic Site Catalysts for High-efficiency Synergistic CO2 Electroreduction at Industrial-level Current Density

DOI: 10.1002/anie.202212329

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202212329